Quello che c’è di realmente importante in Brasile è l’insieme di sentimenti diversi che vengono dalla mistura del portoghese con l’africano e con l’indigeno.
Si crea, con questa mistura, una sorta di tristezza nel popolo, una malinconia, che esplode durante le feste tribali, come il carnevale. È così che, a partire dagli anni ’60, Vinícius diede inizio alla composizione di tutta una serie di 
afro-sambas in collaborazione con Baden Pawell, grande chitarrista, amante della mistura e fusione tra la cultura afro-brasiliana e quella europea: Berimbau, Canto de Ossanha, Tristeza e Solidão … sono musiche, sono poesie che fanno parte del repertorio della Bossa-Nova, della MPB (Musica Popolare Brasiliana).
“[…] Música que seja como o ponto de reunião de muitas vozes […]”
(Para viver um grande amor, Vinícius de Moraes, 1962)
Insieme ai suoi amici di sempre, Tom Jobim e João Gilberto, nell’agosto del 1962, produsse il suo primo show televisivo dove lanciò alcuni dei suoi più grandi successi come Garota de Ipanema e
Samba da Bênção e, nello stesso periodo, pubblicò Para viver um grande Amor, crônicas e poemas: fu la prima opera in prosa dell’autore dove costruì un “balanço novo” tra musica e poesia:
“[…] O violão é não só a música em forma de mulher, como, de todos os instrumentos musicais que se inspiram na forma feminina – viola, violino, bandolim, violoncelo, contrabaixo – o único que representa a mulher ideal […]”.
(Uma mulher chamada guitarra, Vinícius de Moraes, 1962)
Grazie al suo grande amore trasmesso in musica, per la musica brasiliana, nel 1965 vinse il primo e il secondo posto del primo Festival de Música popular di San Paolo. Il suo successo fu grandioso e furono realizzati documentari – per il grande schermo italiano, tedesco e francese – sulla vita del poeta e nello stesso periodo venne lanciata la sua opera Para uma menina com uma flor.
Il successo divenne internazionale quando la musica prodotta con Baden Pawell, Samba da Bênção, venne inclusa come colonna sonora della pellicola Un homme … une femme, vincitore nel 1966 del Festival di Cannes.
Amante della donna, dopo aver divorziato da Cristina Gurjão, da cui ebbe una figlia, nel 1970 si sposò con l’attrice 
baiana Gesse Gessy; ma il 1970 fu un anno fondamentale per la collaborazione con il chitarrista Toquinho. Nel 1977, i due registrano un disco a Parigi.
Prima della sua morte, altri due matrimoni si aggiunsero alla lista: quello con Marta Rodrigues Santa Maria e, infine, con Gilda de Queirós Mattoso in compagnia della quale morì di edema polmonare la mattina del 9 luglio del 1980.
Carlos Drummond de Andrade disse: “Vinícius é o único poeta brasileiro que ousou viver sob o signo da paixão” (Vinícius è l’unico poeta brasiliano che ha osato vivere sotto il segno della passione).
Per Vinícius, l’esperienza dell’amore è tragica: l’amore, per lui, era qualcosa che brucia, che si consuma e si consuma … Se l’amore è intensità che, nel tempo, sfuma, l’unica cosa che gli restava da fare era accettare questa dinamica … il che significava aprirsi nuovamente alla possibilità di un nuovo amore:
“[…] É preciso dizer adeus.”
(É preciso dizer adeus, Tom Jobim e Vinícius de Moraes)
“[…] Porque o amor é a coisa mais triste
Quando se desfaz […]”.
(Amor e paz, Tom Jobim e Vinícius de Moraes)
Poco importa se in quel momento subentrano nuovamente altri dubbi: questo è il prezzo da pagare; quello che più importa è che:
“ […] A vida é a arte do encontro
Embora haja tanto desencontro pela vida […]”.
(Samba da Bênção, Baden Pawell e Vinícius de Moraes).
A maior solidão é a dor do ser que se ausenta, que se defende, que se fecha, que se recusa a participar da vida humana.
